1927. október 14-én született egy londoni rendőr egyetlen gyermekeként. Festőművészi ambíciói miatt tizenöt évesen félbehagyta iskoláit, ezután volt portás, grafikus, trükkfilmrajzoló és modell. A sudár, jóképű, kékszemű Moore végül színészként futott be.
A világhírt 1963-ban Simon Templar szerepe hozta meg számára: az Angyal kalandjai című tévésorozat több mint száz részét csaknem száz országban kísérték nézők milliói feszült figyelemmel. 1971-től Tony Curtis oldalán játszott a Minden lében két kanál című, Európában elsöprő sikert arató krimivígjáték-sorozatban. Moore neve legjobban James Bondként volt ismert. Őfelsége 007-es ügynökének szerepét Sean Connerytől vette át. 1973 és 1985 között hét Bond-film készült vele. A későbbiekben váltakozó színvonalú filmeket forgatott.
1991-től az ENSZ Gyermekalapja (UNICEF) jószolgálati nagykövete volt, a feladatot a felejthetetlen Audrey Hepburn felkérésére vállalta el. A brit színész 2002 óta negyedik feleségével Monacóban és Svájcban élt. II. Erzsébet brit királynő 2003-ban lovaggá ütötte, így kijárt neki a Sir megszólítás. 2007-ben csillagot kapott a hollywoodi Hírességek sétányán, mégpedig – 007-es ügynöki múltja miatt – a 7007-es házszám előtt. Önéletrajzi kötetét My Word Is My Bond címmel adta ki.